1938年，参加中国共产党领导的国民革命军别动总队第三十一游击支队，任杨靖远副司令员的随从秘书，后历任沧县战委会主任、东光县战委会主任、津南总工会主任、津南抗日联合总会主任，卓有成效地开展抗日救国宣传、群众发动、抗日武装发展等工作。1942年，万钧到中共山东分局高级党校学习。1943年6月，八路军115师教导6旅旅长兼冀鲁边军区司令员邢仁甫叛变，派冯冠奎杀害了正在开会的教导6旅副旅长兼军区副司令员黄骅等5人，万钧随同周贯五由中共山东分局回到冀鲁边区处理此事。1944年4月，万钧任中共匡五（今陵县）县委书记兼县大队政委。1947年7月，任渤海区二地委民运部部长。
1949年2月，万钧奉命南下，任华东人民革命大学第三部主任，对大批知识分子进行培训，还带领第2期学员去安徽进行土地改革。1952年，万钧调任上海交通大学党委副书记兼政治辅导处主任，积极整顿与组织教学队伍，完成院系调整，建立健全党团组织及教学、行政机构。1956年，万钧调任新筹建的上海造船学院党委第二书记、副院长。1958年，调任中国科学院上海冶金研究所党委书记兼副所长，领导科研人员承担包钢及攀枝花高炉冶炼的理论研究及设计，完成研制特种真空阀门的任务，为中国第一颗原子弹的诞生做出重要贡献。
“文化大革命”期间，万钧受到迫害。1971年，被分配到上海物理研究所工作，参与中国第一个核电站的筹建，提出将“熔盐堆型”改为“压水堆型”，得到二机部批准，受到周恩来总理的亲切接见。1973年5月，上海物理所与原子核所合并，万钧任中科院上海核研究所党委副书记，分管核电站的筹建工作，在核电站建设的开路和奠基工作上发挥重要作用。1977年11月，任命万钧为新恢复成立的中科院上海分院、上海科学院党组副书记兼副院长，坚决贯彻党中央关于把工作重点转移到“四化”建设上来的战略决策，着力开展各研究所的整顿，改善科研工作条件，组织科研队伍，使各所较快地恢复科研工作。1983年4月，万钧被选为上海人大常委会委员。1984年2月，病逝于上海。
