1928年春，武昌白色恐怖更加严重了。党为了保存实力和适应新的斗争的需要，决定调李耘生来南京市委工作，化名李立章。
1928年4月30日，李耘生因叛徒王复元告密，不幸被捕，经江苏特种刑事庭审判后押解到南京老虎桥江苏第一模范监狱。这时，正在湖南老家坐月子的章蕴接到李耘生从监狱发出的信：“我到南京，在时事新报当记者，被同学诬告为中学时代的赤色分子，作为共党嫌疑判刑10个月。案情不重，万勿着急……”。章蕴心急如焚，顾不得产后体虚，6月匆匆赶到南京，找到她的叔外公(国民政府农矿部主任秘书方叔章)，在农矿部谋了一份禄事的差事，想方设法照料和营救耘生。李耘生度过了10个月的铁窗生活，于1929年4月出狱。
出狱后，他们就住在上海新闸路胡康里B623号一间狭窄房子里，立即投入了紧张的革命工作。通过王井东(即王凯，王荷波之弟，曾是狱中难友，也是李耘生在上海团中央工作时的战友，解放后曾任中央机要交通局局长)，很快与上海党组织接上了关系。受党的指派，李耘生来往于上海、南京之间的京沪线上，专门做了一段时间铁路工人的工作。
1930年下半年，由于“立三路线”盲动主义的影响，南京地下党遭到了严重破坏，为了重建南京市委，李耘生受中共江苏省委的指派，化名李涤尘重返南京，任市委副书记兼组织部长。在赴任之前，李耘生经党组织批准，曾回广饶老家一次，探望多年未见的父母。1930年11月，李耘生回到了阔别数年的故乡，但他在家只住了几天，就于农历十一月二十七，带着正患眼疾的小妹玉梅离开了家。
李耘生到南京后，其公开身份是南京贫儿教养院中学的历史教员，他主动接近学校里有爱国思想的老师和员工，常和他们谈论时事。经过一个阶段的了解、培养，李耘生秘密发展了张月华、杲慕陶、胡寿元等5位青年入党，建起了贫儿院地下党组织。经过半年多艰苦细致地工作，南京地下党的组织得到了迅速的恢复和发展。他不仅注重在工人、农民、学生中发展党员，还特别注意到国民党的宪兵队、警备队和其他机关中秘密培养先进分子。甚至在国民党的中央无线电台中，也建立起了共产党的支部。他先后建立起了10多个党支部，发展了近200名党员，并建立了共青团南京特别支部。
1931年秋，因贫儿教养院学生党员胡寿元叛变，李耘生被迫转移，并且把家从城南游府西街搬到了城北水佐岗。
1931年9月18日，日本帝国主义发动“九一八事变”，侵占东北三省，进而向华北进逼。南京市委决定，先派共青团市委负责同志到中央大学帮助恢复团组织，紧接着又建立了党支部。不久，中央大学恢复了“反帝大同盟”组织，吸收了在救亡运动中表现积极青年入盟，并在其中发展了一些青年入党。这样，中大支部从开始恢复时的5人，很快发展到近20人，成为领导中央大学抗日救亡运动的核心力量。自9月22日起，以中央大学为骨干的全市大、中学学生陆续罢课、请愿，怒打外交部长王正廷，强烈要求国民党政府改变“攘外必先安内”的不抵抗政策。在中共南京市委的领导下，南京学生掀起了抗日救亡的怒潮。
1931年11月，中共江苏省委决定成立南京特委，任命李耘生同志为特委书记，管辖江宁、江浦、句容、溧水、溧阳、宜兴等地党的工作。为了配合中共中央实现“在南京举行‘兵暴’之后，再到浙江天目山建立游击根据地”的计划，李耘生同志发挥了卓越的组织才能。他不仅在京杭国道沿线的句容、溧阳等地建立起了党的特别支部，而且还建立起了一支近百人的武装游击队，以便在大部队起义成功向天目山推进之时，给予有力的配合和支援。李耘生派章蕴同志把一张用暗语写的条子送到中大支部去。条子上写道：“这一次出去郊游，人越多越好。”意思是动员中大学生到茅山参加游击队，人越多越好。李耘生同志经常揣着南京附近几个县的简要地图，指挥着这支武装力量，机智巧妙地活动在京杭国道上。
四、狱中坚持斗争直到牺牲
1932年4月，由于南京地委路大奎、吴恕等人的叛变，南京党组织又遭到了严重破坏，形势异常紧张。为尽量减少党的损失，党组织决定派章蕴同志去湖南。她化装成病人，租了一辆车到下关乘船匆匆离开了南京。李耘生冒着随时被捕的危险，毅然留在南京，与敌人周旋。
1932年3月的一个晚上，一阵拼命的砸门声，把李耘生的妹妹玉梅和儿子小宁(即晓林)从睡梦中惊醒。穷凶极恶的敌人用刀把门拨开，五六个便衣特务闯了进来大肆搜寻。尽管翻了个底朝天，也不见李耘生和章蕴的影子，便派人在暗处等候。一连三四天，罪恶计划始终落空，只好愤愤地把14岁的玉梅和只有两岁的小宁抓走了。李耘生随时更换着住处以对付敌人的暗探，坚持斗争。4月初一个漆黑的夜晚，李耘生来到中央工业试验所肖汉宇的住处，住了三天。第三天晚饭后，他换上肖的衣服，来到游府西街原来的住处，准备向老房东叶菊姐探听消息，不幸被早已埋伏在那里的便衣特务扣留，随即将他送到南京宪兵司令部看守所。当时敌人并不知道这就是令他们胆战心惊的李耘生。
在多次审讯拷打中，李耘生始终没有暴露身份，而是以李涤尘的名字同敌人周旋，狡猾的敌人带出叛徒路大奎当场辨认后，又将李耘生的儿子抱来隔窗“相认”。被“对认”后，敌人证实了他就是中共南京特委书记李耘生。
李耘生在狱中始终坚持斗争。为抗议敌人的虐待，李耘生在牢房里发动难友绝食。他挺身而出，代表难友们与敌人进行了谈判，提出了“三不许”条件：一不许烧霉米烂菜；二不许克扣“囚粮”；三不许打骂虐待。绝食斗争坚持了两天，敌人看见这些“囚徒”虽然已饿得四肢无力，唇干舌燥，但没有一个人动摇，迫不得已答应了以上三个条件，当即送来了白米稀饭和新鲜的蔬菜，绝食斗争取得了胜利。
1932年6月8日凌晨，李耘生被押赴刑场。刽子手问他“有什么遗嘱”，李耘生坚定地回答：“我的遗嘱就是盼望亲人与你们斗争到底!”李耘生英勇就义，年仅27岁。
