1931 年10月，袁殊加入中国共产党，之后立即转入了特科的工作。按照地下党负责人的指示，1932年春，通过表兄、黄埔一期的贾伯涛的关系，袁殊见到上海市社会局长、中统头子吴醒亚，打入了中统内部。后来他由吴醒亚介绍，成为新声通讯社的记者，从而可以出席南京政府的记者招待会，了解与结识许多人并且认识了日本驻沪领事馆的副领事岩井英一。
当时，中日正在谈判，谈的是货币兑换率与关税问题，这自然成了新闻界的抢手货。由于袁殊有岩井渠道，消息又快又准，这位“涉外”记者立即成了红人，连吴醒亚对他都刮目相看。过了一段时间，岩井便开始每月付袁殊200元的“交际费”，这样，他又成了日方的情报人员。自然，是得到中共地下党负责人的批准——成为了“三重间谍”。不久，岩井又安排袁殊到了日本。
回国后，袁殊即与冯雪峰联系上。1937年6月，潘汉年以八路军驻沪办事处主任的身份回到上海。从此，直到1946年去解放区，在潘汉年的导演下，袁殊成功地演出了一场场出色的情报战。
冯雪峰建议他以青帮身份“找杜月笙想想办法”，办起了时事刊行社。当抗日战争爆发后，戴笠一时找不到熟悉日本问题、又有相当的日本关系的人。杜月笙提醒他，有一个叫袁殊的日本留学生与日本领事馆副领事岩井英一关系不错，戴笠听了很高兴，于是亲自登门拜访。
袁殊感到事关重大，立即去请示潘汉年。潘汉年沉吟了一会，说：“这是件好事，机会难得，你千万不可错失良机，答应戴笠的一切要求。”
戴笠给袁殊安排了两项任务：一是收集日本方面的情报，二是坚持留在上海，不管时局有怎样的变化。就这样，袁殊又多了一个身份：军统，加上中统、青红帮、日伪，以及货真价实的中共秘密身份，则是五重身份了。这在中国情报史上也是绝无仅有的最多面的间谍了。
从此，袁殊通过各种关系，大量获取日本情报，首先是向潘汉年汇报，然后，有选择地给军统汇报——毕竟是国共合作时期，有共同的民族利益。
1937年的“八一三”淞沪抗战期间，袁殊置生死于度外，化装成日本学生，越过战线，深入到了日军阵地侦察，提供了至关重要的军事情报，我方避免了很大损失。
上海沦为孤岛后，袁殊奉命（潘汉年之命，表面则是戴笠之命）留了下来，以军统少将的名义，成立了秘密行动小组，专门惩办侵略者与枪杀臭名昭著的汉奸，并得到了军统局的奖励。其中最为成功的是，爆炸了日本在虹口的海军军火仓库。为此，军统给袁殊记了大功。
1937年上海沦陷后，岩井英一又回到了上海，并成立了一个日本特务机关“特别调查组”，袁殊自然也成为了其中一员。当然，这事不仅潘汉年知道，军统也是知道的。由于袁殊迭立奇勋，戴笠把他召到香港予以奖励。在香港，袁殊还见到了潘汉年。
在香港，袁殊接受戴笠两项任务：一是暗杀李士群；二是深入日本关系，交换和平意见。袁殊回到上海，同军统潜伏人员策划爆炸李士群的巢穴76号。没想到军统上海区区长王天木等人叛变，把他给出卖了。后来，袁殊被作为“外务省情报人员”，引渡到了岩井那里。
根据潘汉年指令，袁殊向岩井提出成立“兴亚建国运动”的本部，“兴亚建国运动”本部于1939年11月在岩井公馆成立。
潘汉年借岩井之名，建立了这么一个机构，除了掩护一个电台外，更重要的，则是出于国际反法西斯战争大局的考虑。
在日伪与顽固派的夹攻下，隐蔽战线工作的任务也更为艰巨，必须以更灵活的方式深入敌人内部。在这之前，潘汉年已派关露打进76号。有袁殊进入了日本人活动的圈子中，对获取情报也就更加有利。延安由于远离情报中心上海，正急待掌握日本大本营动向及日、汪、蒋三方相互勾结又相互矛盾的微妙关系与变化。于是大量情报发往延安。
1942年初，由日本外务省安排，陈孚木与袁殊一道，作为“兴建运动”的代表，应邀到日本访问。外务省头子野春吉三郎，是组织这一访问的主角。吉三郎向陈、袁透露，当前的国策，是准备诱降蒋介石，建立一个以日本国为主体的大东亚共荣圈，日军已确定了南进的战略部署。这一消息，让袁殊为之一震。
来自各方面的情报表明，日军南进，已是确定不移的战略决策了，潘汉年即告延安。
在欧战全面爆发之后，苏联始终担心腹背受敌。在有了确定日军南进的情报后，才放心大胆地从远东调出了几十万兵力到西线。
自1939年到抗战胜利，袁殊从来没有发生任何意外，这无疑是与他的智谋与出色的活动分不开的。
当然，这期间完成的情报工作可谓数不胜数：及时向党中央提供了日伪内部的人事更迭；苏南日军的兵力部署、清乡行动；建立通往根据地秘密交通路线；救援被俘的我方人士，这包括袁殊亲自救出的鲁迅夫人许广平，掩护潘汉年、范长江、邹韬奋等进入根据地；由于情报及时，栗裕部队迅速跳出了日伪合围的“篱笆墙”......
后来，袁殊又担任了一系列伪职，如清乡政治工作团团长、江苏省教育厅长、清乡专员以及伪保安司令等等，他的情报工作日益老辣。
1945年初，袁殊辞去了伪教育厅长等职，仅留下一个上海市参议的名分。“八一五”抗日战争胜利后，袁殊被任命为忠救军新制别动队第五纵队指挥和军统直属第三站站长，授予中将军衔。
直到第二年，即1946年初，国民党方面才知道袁殊去了解放区，不由得勃然大怒，于是，“抗战有功人员袁殊”，立即变成了“共党汉奸”，军统对袁殊下了通缉令，并派人去苏州抄家。
“双十”协定后，袁殊随军北撤。华东组织部长曾山同志亲自找袁殊谈话，考虑到各种关系，让袁殊暂时改名，跟他姓，于是化名“曾达斋”。后来，他被任命为华东局联络部第一工作委员会主任，定为旅级。
1949年，袁殊到了北京，转到了李克农的情报部门，做日美动向的调研工作。
潘汉年每次到北京开会，两人都会见面。最后一次，即1955年，袁殊到北京饭店看潘汉年，潘十分伤感地说了一句：“凡是搞情报工作的大多数都没有好下场，中外同行都一样。”在潘汉年事件发生后没几天，袁殊也被捕了，判刑12年，1967年期满，正是“文革”，又再度被押8年，1975年期满，仍被解送到另一个劳改农场“就业”。他还不知道，他的妻子端木1968年因受恐吓，服用过量安眠药自杀未遂，后离家出走，从此下落不明。
1982年潘案平反后，袁殊也被宣布“无罪”。1987年11月26日，袁殊去世，享年76岁。
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