1926年秋，党组织派李云鹤与聂鹤亭、蔡晓舟到安徽寿县活动，在武山庙筹划武装起义，未能成功；11月间到武汉张治中政治部学兵团任总务科长。1927年1月，任湖北省政府特派员。4月，任武汉卫戍司令部副官处长、留守主任。7月，中央决定派李云鹤、韩麟佛、李希夷、武勉之等到北方工作。8月，他到绥远省任省委书记。
1928年2月，李云鹤抵河南省夏邑县，任中共夏（邑）永（城）虞（城）中心县委书记（公开身份为夏邑县民政科副科长）。1929年12月，中共豫东特委建立，李云鹤任书记。1930年6月，在豫东地区以农民武装“红枪会”为基础，建立了红二十七军，李云鹤任司令员。该军被冯玉祥系韩多峰部镇压溃散后，他移到沈丘县以教书为掩护。1931年“九·一八”事变发生后，任中共开封市委书记（公开身份为济汴中学教师）。
1932年2月，河南省委根据张国焘“开封市委李梅村、省委宣传部曾毅民、省互济会主任张武生，均系改组派”的错误指示，把李云鹤送到上海受训，并开除了党籍。不久，他回到开封后，写信给河南省委，信中说：“共产党不要我，开除了我的党籍，但却没有权力限制我信仰共产主义，我决不会做叛徒。”5月间，他到济南，由在国民党八十一师工作的地下党员王幕天介绍，安排在日照县政府当秘书。9月中旬，到日照县中学任教员。
1932年10月日照暴动失败后，11月间，李云鹤与山东省委特派员祝刚（又名祝英）接上了关系。12月间，中共日照工作整理委员会成立，后“整理委员会”改为日照县委，年底，改为日照中心县委（辖日照、诸城、沂水、莒县），李云鹤任中心县委书记。
1933年2月24日，由于叛徒出卖，他被反动当局逮捕，押解到济南。在一年多的关押和审讯中，他坚贞不屈。尽管未暴露党员身份，但敌人还是强行作出了“虽然坚决不承认，但确系共党无疑，处以有期徒刑”的宣判。因在狱中积极组织难友进行斗争，先后被转移了５个监狱，直到1937年4月才获释。
1937年5月，他到上海和党组织取得了联系，在抗日救国讲演团里工作。冬，抵益都、日照、诸城、沂水、临沂等地组织武装。建立了八路军第十支队，任支队长。
1938年2月，在日寇“扫荡”中，他因病掉队，被顽军扣押，不久被保释。同年冬，中共清河特委建立，任特委统战部长。1939年7月，他到益都巡视工作时，又不幸被捕。经党组织设法营救，始获释。
1942年，他任安徽省淮北地区泗（县）五（河）灵（壁）凤（台）县委书记，领导了盐民和“红枪会”两次暴动。
1943年，党组织澄清了他被张国焘所说的“改组派”的问题，任淮北区党委联络部长兼淮北参训会秘书长。1945年，先后任华东局农委书记、华东局城市工作部第二工委（即安徽省工作委员会）书记、山东野战军联络部副部长等职。
解放战争期间，历任淄博特区特委书记、新海连特区特委副书记兼专员、皖北行署副主任兼统战部副部长等职。
解放后，历任中共安徽省委统战部部长、安徽省政协副主任等职，并被选为安徽省第一、二、三届人民代表大会的代表和省人民委员会委员。“文化大革命”中遭迫害，于1969年1月12日含冤逝世，享年77岁。1979年，被追认为革命烈士。
李云鹤从参加革命之日起，在漫长而艰苦卓绝的革命斗争中，虽先后６次被敌人逮捕，但始终保持了一个共产党员“威武不能屈、富贵不能淫、贫贱不能移”的高贵品质。他逝世后，全国政协副主任朱蕴山为他题写挽联：“成亦革命，败亦革命，成败总是革命；生也光荣，死也光荣，生死总是光荣”。
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